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2019 Volume 41 Issue 3
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Qing-fang LI, Jing YAO, Xiao-rong HUANG, et al. Ecological Risk Evaluation and Health Risk Assessment on Heavy Metals in Sludge of the Sewage Treatment Plant in Qianjiang District[J]. Journal of Southwest University Natural Science Edition, 2019, 41(3): 120-129. doi: 10.13718/j.cnki.xdzk.2019.03.017
Citation: Qing-fang LI, Jing YAO, Xiao-rong HUANG, et al. Ecological Risk Evaluation and Health Risk Assessment on Heavy Metals in Sludge of the Sewage Treatment Plant in Qianjiang District[J]. Journal of Southwest University Natural Science Edition, 2019, 41(3): 120-129. doi: 10.13718/j.cnki.xdzk.2019.03.017
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Ecological Risk Evaluation and Health Risk Assessment on Heavy Metals in Sludge of the Sewage Treatment Plant in Qianjiang District

  • Ecological Environment Monitoring Station in Qianjiang District, Qianjiang Chongqing 409000, China

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  • Corresponding author: Jing YAO ; 
  • Received Date: 08/11/2017
    Available Online: 20/03/2019

  • MSC: X703; X824

  • Systematic measurement was made of the contents of 9 heavy metals (Zn, Cr, Cu, Mn, Ni, Pb, As, Cd and Hg) in the final sludge of the Sewage Treatment Plant of Qianjiang Drainage Co., Ltd. in Chongqing. The Nemerow comprehensive pollution index method, Hankanson potential ecological risk assessment and Muller geoaccumulation index were used to evaluate the ecological risk of the 9 heavy metals. Based on the health risk assessment of US EPA, non-carcinogenic health risk assessment and carcinogenic health risk assessment were made, respectively, of 5 non-carcinogenic heavy metals (Zn, Cu, Mn, Pb and Hg) and 4 carcinogenic heavy metals (Cr, Ni, As and Cd). Ecological risk evaluation indicated low pollution and no ecological hazard of Ni, Cr and Pb, but Hankanson potential ecological risk assessment demonstrated a certain degree of ecological hazard of Cu, Zn, Hg and As. Both Hankanson potential ecological risk assessment and Muller geoaccumulation index method revealed a rather high ecological risk of Cd. Health risk assessment showed virtually nonexistent non-carcinogenic risk and carcinogenic risk of the heavy metals in the sludge of the sewage treatment plant, but Cu and Mn generated relatively high non-carcinogenic risks, and the hand mouth intake exposure pathway produced relatively high non-carcinogenic risk. In addition, the total non-carcinogenic risk superimposed on children was about 5.9 times higher than that superimposed on adults, but the total carcinogenic risk superimposed on children was slightly lower than that superimposed on adults.
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通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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Ecological Risk Evaluation and Health Risk Assessment on Heavy Metals in Sludge of the Sewage Treatment Plant in Qianjiang District

    Corresponding author: Jing YAO ; 
  • Received Date: 08/11/2017
  • Available Online: 20/03/2019

Abstract: Systematic measurement was made of the contents of 9 heavy metals (Zn, Cr, Cu, Mn, Ni, Pb, As, Cd and Hg) in the final sludge of the Sewage Treatment Plant of Qianjiang Drainage Co., Ltd. in Chongqing. The Nemerow comprehensive pollution index method, Hankanson potential ecological risk assessment and Muller geoaccumulation index were used to evaluate the ecological risk of the 9 heavy metals. Based on the health risk assessment of US EPA, non-carcinogenic health risk assessment and carcinogenic health risk assessment were made, respectively, of 5 non-carcinogenic heavy metals (Zn, Cu, Mn, Pb and Hg) and 4 carcinogenic heavy metals (Cr, Ni, As and Cd). Ecological risk evaluation indicated low pollution and no ecological hazard of Ni, Cr and Pb, but Hankanson potential ecological risk assessment demonstrated a certain degree of ecological hazard of Cu, Zn, Hg and As. Both Hankanson potential ecological risk assessment and Muller geoaccumulation index method revealed a rather high ecological risk of Cd. Health risk assessment showed virtually nonexistent non-carcinogenic risk and carcinogenic risk of the heavy metals in the sludge of the sewage treatment plant, but Cu and Mn generated relatively high non-carcinogenic risks, and the hand mouth intake exposure pathway produced relatively high non-carcinogenic risk. In addition, the total non-carcinogenic risk superimposed on children was about 5.9 times higher than that superimposed on adults, but the total carcinogenic risk superimposed on children was slightly lower than that superimposed on adults.

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  • 随着我国污水处理能力及处理率的快速增长，城市污水处理也面临着快速增长的污泥处理压力.由于污泥中含有大量的有机质和养分元素，污泥农用也就成为了一种重要的处置方法[1-3].但城市污水厂污泥来源于各种工业和生活污水，含有对环境和生物有害的重金属，重金属具有易富集、难迁移、危害大等特点，污泥在农用过程中，污泥中的重金属进入土壤后不能被生物降解，会长期存在于环境中并不断积累，就会产生一定潜在生态风险和健康风险[4-6]，污泥中重金属也一直是限制污泥有效农用的主要因素，污泥也成为了土壤重金属污染的主要来源[7].因此，在污泥可有效利用前，获取污泥中重金属的环境效应并评估其潜在的生态风险和健康风险具有十分重要的意义.

    目前，有关污泥中重金属的研究主要集中在金属污染水平、富存形态及生态风险等方面[8-10].关于污泥重金属健康风险的研究较少.国内外健康风险评估方法主要应用于大气污染物[11-12]、土壤[13]及水体污染评估[14]等方面.城市污泥中重金属的质量分数因城市的工业布局、地理位置、城市性质等不同而存在很大差异[15-16].重庆市黔江区地处渝东南武陵山区，重庆市黔江排水有限公司位于重庆市黔江区城东街道河滨南路，污水管网总长32.3 km，日平均处理污水量为1.93万m3，为国家重点监控污染企业，该厂收集几乎整个老城片区以及部分新城片区生活污水，并收集工业园区工业废水，服务面积16万km2，服务人口15万人，可以代表黔江区城区目前污泥重金属的整体污染水平.因此，本文采集该污水处理厂污泥脱水车间终端污泥，进行重金属质量分数的测定，并对其进行污染特征评价与健康风险评估，力求为黔江区乃至全国各地污水处理和污泥资源化利用中重金属污染控制提供基础数据和理论依据，具有一定的创新意义和十分重要的现实意义.

1.   材料与方法

    1.1.   样品采集及分析

  • 采集重庆市黔江排水有限公司污水处理厂污泥脱水车间终端污泥作为样品，为确保各采集方法采集的样品均具有代表性，根据多点采样的原则，在该厂污泥脱水车间连续稳定运行的各脱水机出泥口、各污泥堆放场地均采集污泥样品并予以混合，混合样品的质量至少为500 g，用锡箔纸包裹采集的混合样品，放入洁净密实袋，并迅速带回实验室，放入冰箱冷冻保存，以待检测.为均匀反映污泥重金属质量分数情况，2017年4月，连续取样30天并标记样品编号为1-30.

    取全量冻干污泥样品，经玛瑙研钵碾磨后，用四分法过100目筛，称取约0.3 g过筛样品，采用全自动石墨消解仪进行消解，其中，用于测定重金属元素铬(Cr)、铜(Cu)、锌(Zn)、锰(Mn)、镍(Ni)、铅(Pb)、镉(Cd)等元素的样品用HNO3-HF-HClO4法进行消解，用于测定汞(Hg)的样品采用H2SO4-HNO3-K2CrO7法消解，用于测定砷(As)的污泥样品采用H2SO4-HNO3消解.所有污泥样品经消解后，均定容到50.00 mL待测.

    采用电感耦合等离子原子发射光谱仪(ICP，型号：Optima 8000；仪器编号：078S1507023C)测定污泥样品中铬(Cr)、铜(Cu)、镍(Ni)、锌(Zn)、锰(Mn)等重金属元素；铅(Pb)、镉(Cd)采用原子吸收分光光度计(AAS，型号：280Z；仪器编号：MY15300002)测定；砷(As)、汞(Hg)采用原子荧光光度计(AFS，型号：AFS-830；仪器编号：830-1006439)测定.

    • 1.2.   评价方法

    1.2.1.   重金属污染特征评价

  • 污泥样品中各重金属质量分数计算如下[8]：

    式中：重金属i的质量分数单位为mg/kg；C为仪器测得重金属i的质量浓度，单位为mg/L；n为检测过程中样品稀释倍数；m为污泥样品的质量，单位为kg；υ为测定时的样品溶液定容体积，单位为L.

    1) 内梅罗综合污染指数法

    首先，采用单因子指数法，计算某种重金属i的单因子指数Pi，再由Pi计算内梅罗综合污染指数Pt，见公式(2)和(3)[17]：

    式中：Ci和Si分别为重金属i的实测值和评价标准；Pimax，Piave分别为各检测重金属元素中最大单因子指数和平均单因子指数，内梅罗质量分级标准如表 1所示.

    2) Hakanson潜在生态危害指数法

    1980年，瑞典科学家Hakanson结合重金属元素的生态效应、环境效应以及相应毒理学研究理论，对重金属污染造成的生态危害，创建了一套评估方法，该评估方法相对于纯粹采用重金属元素污染程度来评价重金属生态危害的方法而言，能更好地反映重金属元素的潜在危害[18].重金属i的潜在生态危害指数Ei计算见公式(4)，复合生态危害指数(RI)为金属i潜在生态危害指数之和，见公式(5)：

    式中：Ti，Ci和Co分别为重金属i的毒性响应系数(无量纲)、测定质量分数(mg/kg)和参比值(mg/kg).重金属潜在生态危害程度的评价标准如表 2所示[8].

    3) Muller地累积指数法(lgeo)

    Muller地累积指数法是一种从环境地球化学的角度评价污泥中重金属污染程度的方法，与同类其他评价方法相比较，Muller地累积指数法考虑到了人为污染因素、环境地球化学背景值以及可能由工业引起背景值变动等因素，其计算公式如下：

    式中：Ci为重金属元素i的实测质量分数；Bi为重金属元素i工业前地球化学背景值，k值为1.5[8].重金属地累积指数与污染程度分级如表 3所示.

    4) 参数选择

    Cu，Zn，Pb，Cr，Ni，As，Cd评价标准Si取值参照中华人民共和国国家标准《城镇污水处理厂污泥泥质》(GB 24188-2009)，Mn评价标准Si参照重庆市土壤背景值[19]取值；Hakanson潜在生态危害指数法中重金属的毒性响应系数Ti与参比值Co参照全球工业前背景值[18]，由于Hakanson未提供Ni，Mn的毒性响应系数，其取值分别参照何绪文等[20]、文竹等[8]的研究结果；地累积指数法环境地球化学背景值取值参照国内成杭新等[21]的研究成果，取重庆市土壤地球化学背景值(表 4).

    • 1.2.2.   健康风险评估

  • 1) 非致癌健康风险

    采用非致癌健康风险指数法评估污泥中5种非致癌重金属(Zn，Cu，Mn，Pb，Hg)的非致癌健康风险.污泥中重金属影响人体健康的途径可能有3种：呼吸吸入(inh)、手口摄入(int)和皮肤接触(exp)，相应日均暴露剂量计算参考EPA提出的暴露量计算模型[20,22]，分别为：

    式中：ADDinh，ADDint，ADDexp分别为受体经呼吸吸入、手口摄入和皮肤接触3种途径的长期日均暴露量，mg/(cm2·d)；C为重金属测试质量分数，mg/kg；InhR为受体呼吸速率，m3/d；IntR为经手口摄入途径的重金属摄入速率，mg/d；EF为年暴露量，d/a；ED为暴露年限，a；BW为受体平均体重，kg；AT为受体平均暴露时间，d；PEF为颗粒物排放因子，m3/kg；SA为暴露皮肤面积，cm2；SL为皮肤黏着度，mg/(cm2·d)；ABS为皮肤吸收因子，无纲量.

    非致癌风险商HQij以及非致癌健康总风险指数HI计算见公式(10)和(11)：

    式中：Dij为重金属i在暴露途径j下的非致癌暴露剂量；RfDij为对应参考剂量；HQ和HI越小，表示风险越小，当小于1时，认为风险较小或者可以忽略. HQ和HI大于1时，认为存在风险.

    2) 致癌健康风险

    对于致癌重金属(Cr，Ni，As，Cd)的致癌效应，一般需要研究受体整个生命周期.基于受体生命周期的呼吸暴露途径的整个生命周期日平均暴露剂量LADD模型为[20,22]：

    式中：LADD的单位为mg/(kg·d)；AT为平均暴露时间，通常取AT = 期望寿命71.4×365 d[23]；IR为受体呼吸速率，m3/d，对于手口摄入途径，IR = IntR，对于呼吸摄入途径，IR = InhR，对于皮肤接触途径，IR = SA·SL·ABS.

    用风险度(Riskij)表示致癌效应，其计算见式(13)，相应总风险度(RiskT)计算见式(14)：

    式中：SFij为致癌斜率因子，即人体暴露于一定量重金属环境下产生致癌效应的最大概率(mg/(kg·d)).当RiskT小于10-6~10-4时，一般认为基本不存在致癌风险[23].

    3) 参数选择与取值

    部分学者认为，US EPA采用重金属质量分数数据的95%置信上限(即95% UCL)来计算风险会过高估计风险水平[22-28]，因此用重金属平均质量分数来估算风险.而对于其他暴露参数，国内外大多数研究均参考US EPA土壤健康风险评价方法，但该模型参数基本上针对欧美国家而定，对于中国来说，由于人种及生活习惯等多方面的差异，EPA提供的暴露参数并不一定适用，因此有必要根据我国具体国情进行修正[22].所幸，目前国内已有一些学者和相关机构开展了针对中国人群的暴露参数调查[29-33]，并取得了一定成果.

    因此，本文暴露参数的选择将主要参照国内学者的相关调查成果确定，参考剂量、致癌斜率因子及其他暴露参数则参照国外相关文献资料[26,34-35].暴露量计算模型参数的取值情况如表 5所示，非致癌重金属暴露剂量参考剂量如表 6所示，致癌重金属致癌斜率因子如表 7所示.

2.   结果与讨论

    2.1.   重金属污染特征评价

  • 根据公式(1)换算出重庆市黔江排水有限公司污泥中重金属的质量分数(表 8).由表可知，黔江区污水处理厂污泥中9种金属元素平均质量分数的大小顺序为：Zn＞Mn＞Cu＞Cr＞Ni＞As＞Pb＞Cd＞Hg.其中Zn为99.38~244.33 mg/kg，Mn为57.17~97.78 mg/kg，Cu为53.46~66.56 mg/kg，Cr为25.19~48.29 mg/kg，Ni为11.69~25.31 mg/kg，As为10.52~23.00 mg/kg，Pb为1.31~5.41 mg/kg，Cd为0.95~1.64 mg/kg，Hg为0.21~0.25 mg/kg. Zn，Mn和Cu占重金属总量比例最高，Hg占重金属总量比例最小. Cu和Hg变异系数最小，说明数据离散程度较小，污泥中质量分数较为平稳，受进水水质、水量等外界因素影响较小，通过提高污泥处理技术能较为有效地控制这类金属的质量分数，而其他几种金属，尤其是Zn，Pb，Ni等，变异系数较大，说明其受进水水质、水量等外部因素影响较大，控制污泥中这类金属质量分数，应加大水体处理力度.

    采用内梅罗综合指数评价法对重庆市黔江排水有限公司污泥中重金属进行评价，结果如表 9所示，各种重金属污染指数大小顺序为：As＞Mn＞Cd＞Ni＞Cu＞Zn＞Cr＞Hg＞Pb，As的污染指数最高，为2.19×10-1，Pb污染指数最低，为3.45×10-3，按照表 1中评价标准，9种重金属均处于低污染水平，污染程度为“安全”；由表 9可知，9种重金属内梅罗综合污染指数为1.63×10-1，污染程度为“安全”，表明该污水处理厂污泥中重金属总体上对环境产生低污染风险.

    污泥中重金属潜在危害指数(Ei)基本表现为：Cd＞Hg＞As＞Cu＞Ni＞Mn＞Zn＞Cr＞Pb(表 9)，分别为54.46，36.97，10.97，6.01，1.98，0.90，0.80，0.75，0.25，根据表 2中潜在生态危害评价标准，Cd处于中等危害范围，其余重金属均处于低生态危害风险范围，文竹等[8]的研究表明，贵州省污水处理厂污泥中重金属毒害性最强的也是Cd；复合生态危害指数(RI)为113.09，潜在生态危害风险程度低.说明该污水处理厂污泥中重金属总体上对环境产生低潜在生态危害风险，这与内梅罗综合指数评价结果一致.

    由表 9中地累积指数(lgeo)评价结果可以看出，污泥中各重金属地累积指数由大到小基本表现为：Cd＞Hg＞As＞Cu＞Zn＞Ni＞Cr＞Pb＞Mn，分别为3.44，1.36，1.10，0.62，0.14，-1.64，-1.85，-3.57，-3.69，按照表 3中地累积指数污染程度分级评价可知，Ni，Cr，Pb，Mn地累积指数级别为0级，无污染；Cu，Zn地累积指数为1级，轻污染；Hg，As地累积指数为2级，中污染；Cd地累积指数为4级，强污染，这与文竹等[8]的研究结论一致.说明该厂污泥中重金属，尤其是Cd，As等致癌重金属的控制应引起足够重视.

    • 2.2.   健康风险评估

  • 基于健康风险评价模型及相关参数指标，对该厂污泥中5种重金属(Mn，Cu，Hg，Pb，Zn)非致癌健康风险进行评价(表 10)，儿童、成人经多途径承受的单一重金属非致癌总风险由大到小均依次为：Mn＞Cu＞Pb＞Hg＞Zn，但儿童承受的5种重金属非致癌总风险分别高于成人5.96，5.96，5.86，5.95，5.98倍；儿童经呼吸吸入、手口摄入、皮肤接触3种途径承受的非致癌总风险分别为1.67×10-3，4.82×10-1，6.40×10-13，成人经3种途径承受的非致癌总风险分别为7.82×10-4，8.09×10-2，1.17×10-13，儿童经3种途径承受的非致癌总风险分别高于成人的2.14倍、5.96倍、5.47倍；儿童、成人所承受的非致癌健康总风险(HI)分别为4.84×10-1，8.17×10-2，儿童承受的非致癌健康总风险为成人所承受风险的5.92倍，何绪文等[20]的研究表明，儿童承受的非致癌健康总风险约为成人所承受风险的2.80倍，这与该文结论一致.执行当非致癌风险指数小于1.0时可以忽略的原则，可以认为该污水处理厂污泥中重金属非致癌风险很低，基本不存在健康风险.

    由表 10中数据可以看出，Cu，Mn的非致癌总风险最高，且5种重金属经手口摄入途径产生最高非致癌健康风险，且危害人群主要是儿童，说明儿童对污泥中重金属较为敏感，应督促儿童勤洗手、洗脸，养成饭前饭后勤漱口的良好生活习惯.

    根据相应的生命周期日平均暴露剂量LADD模型，计算出4种致癌重金属(Cr，Ni，As，Cd)的日平均暴露剂量，再基于健康风险评价模型及相关参数指标，对该厂污泥中这4种重金属致癌健康风险进行评价(表 11).儿童、成人经多途径承受的单一重金属致癌总风险由大到小均依次为：Cr＞As＞Ni＞Cd，且儿童承受的4种重金属致癌总风险略低于成人所承受的风险；儿童经呼吸吸入、手口摄入、皮肤接触3种途径承受的致癌总风险分别为1.27×10-7，3.60×10-8，2.50×10-9，成人经3种途径承受的致癌总风险分别为1.39×10-7，3.93×10-8，2.74×10-9，儿童、成人均经呼吸吸入途径承受最高致癌健康风险.儿童、成人所承受的总致癌健康风险分别为1.66×10-7，1.81×10-7，均小于US EPA提供的可接受区间(1.00×10-6~1.00×10-4)，可以认为该污水处理厂污泥中重金属对儿童、成人均基本不存在致癌健康风险.

3.   结论

  • 1) 内梅罗综合污染指数为1.63×10-1，表明黔江区污水处理厂污泥中9种重金属对环境产生低污染风险，污染程度为“安全”；

    2) 潜在危害指数分析表明污泥中重金属Cd处于中等危害范围，其余8种重金属均处于低生态危害风险范围；复合生态危害指数(RI)为113.09，表明污泥中9种重金属潜在生态危害风险程度低；

    3) 地累积指数(lgeo)分析表明污泥中Ni，Cr，Pb，Mn无污染；Cu，Zn轻污染；Hg，As中污染；Cd强污染；

    4) 5种重金属(Mn，Cu，Hg，Pb，Zn)非致癌健康风险评估表明Cu，Mn的非致癌总风险最高，但5种重金属非致癌风险指数均小于1.0，该污水处理厂污泥中重金属基本不存在非致癌健康风险；

    5) 4种致癌重金属(Cr，Ni，As，Cd)致癌健康风险评估表明，儿童、成人所承受的总致癌健康风险均小于US EPA提供的可接受区间，表明该污水处理厂污泥中重金属基本不存在致癌健康风险.

Table (11) Reference (35)

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