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大气细颗粒物(又称PM2.5)已成为我国城市环境空气质量的重要污染物[1],作为雾霾天气的首要污染物,PM2.5对人体健康、能见度、气候变化、水循环等方面产生潜在危害.长期暴露其中可导致肺、呼吸系统和心脑血管疾病,甚至死亡[2-5].自我国《环境空气质量标准》(GB3095-2012)实施及《大气污染防治计划》颁布以来,PM2.5对大气环境、人体健康的危害逐渐成为公众关注和研究的热点[6-8].研究者不仅对污染特征及其影响因素进行研究,且更加关注其对人群健康影响的评价机制.研究主要集中在污染严重的京津冀、沿海城市及南方部分区域[9-16],对南方地级城市研究还很稀少,为减缓空气污染对该地区人体健康和社会经济发展的负面影响,迫切需对该类地区展开有关大气细颗粒物的污染特征及其影响因素的研究.本研究通过对泸州城区细颗粒物时空变化特征进行分析,以了解泸州城区大气污染特征,为环保及其他部门防治大气污染提供数据依据,也为本地区大气颗粒物源解析及其对人群健康影响评价提供数据来源.
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泸州位于四川省东南部,地处四川盆地南缘与云贵高原的过渡地带,地势北低南高,属亚热带湿润气候区,年平均气温17.5~18.0 ℃,四季分明,年均风速1.5 m/s,静风频率为21%,年主导风向为西北风,逆温频率高,且持续时间长.截止2016年底中心城区建成区面积达135 km2、人口达136.2万人,机动车保有量61万余辆.市区共有1个空气质量监测背景点(对照点)和3个国控空气质量监测站点,分别为九狮山(站点1#,对照点)和市环监站(站点2#),兰田宪桥(站点3#),小市上码头(站点4#),如图 1所示.
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收集泸州市4个监测站点2016年1月1日—2016年12月31日PM10,PM2.5污染物逐时质量浓度数据和气象数据(来源于泸州市环保在线监控数据共享平台)为本次研究的数据源.
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根据中国最新空气质量指标中质量浓度划分等级,将2016年全年的数据分为7个等级:优(0~35 μg/m3)、良(35.1~75 μg/m3)、轻微污染(75.1~115 μg/m3)、中度污染(115.1~150 μg/m3)、重度污染(150.1~250 μg/m3)、严重污染(250 μg/m3以上)、爆表(超过500 μg/m3)[17]. 3个国控监测站点的日质量浓度平均值为泸州城区总体平均质量浓度,将这些质量浓度按日期分成不同的等级,统计全年不同污染等级天数所占比例.
利用PM2.5日变化数据对比不同季节的污染状况,并通过PM2.5 / PM10质量浓度比值的变化特征进行相关分析.四季划分为:春季(3-5月)、夏季(6-8月)、秋季(9-11月)、冬季(12月-次年2月).根据不同时间对应的污染物质量浓度,观察其变化趋势.将每日数据以小时为单位,研究泸州地区大气细颗粒物一天中随时间的变化特征.
把不同站点的PM2.5质量浓度年平均值大小表现在站点的地理位置图上,根据色标可看出区域变化趋势.利用空间差异率(COD)值进一步评估2个不同监测站点的质量浓度差异程度. COD值越趋近于0,则表明2个站点差异越小,越趋近于1,则表明差异越大[18-19]. COD的计算公式为:
式中:Xif,Xih为同一污染物不同站点(f和h)的质量浓度值;n为进行比较的总数据数目.
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利用Excel 2010进行数据统计分析和时空变化图形的绘制;利用SPSS 20.0进行相关性分析,在p < 0.05水平上有统计学意义;利用ArcGIS 10.2进行空间分布图形绘制.
1.1. 研究区域
1.2. 数据来源
1.3. 数据分析方法
1.4. 数据处理方法
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泸州市城区2016年PM2.5年平均质量浓度为64.4 μg/m3,同比2015年增加了5.9%,超过WHO规定的年平均安全值10 μg/m3的6倍多,也超过我国环境空气质量二级标准1倍多. 2016年共出现优良天数250 d,相比2015年降低9.4%,轻微污染88 d,中度污染24 d,重度污染和严重污染的天数为4 d,比2015年减少了12 d,其中,持续时间3 d以上的中度污染过程出现3次,最长为5 d,比起2015年中度污染过程的4次,最长持续14 d,明显减弱,但全年PM2.5平均质量浓度、中度污染与轻度污染天数和程度无明显下降.
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2016年PM2.5日平均质量浓度变化如图 2所示,分析得出春季PM2.5最高可达148.7 μg/m3,平均值为64.1 μg/m3,夏季PM2.5最高值为112.7 μg/m3,平均值为49.1 μg/m3,秋季PM2.5最高值为134.7 μg/m3,平均值63.6 μg/m3,冬季PM2.5平均值为81.2 μg/m3. PM2.5最高值为263.7 μg/m3(2016年2月8日,大年初一),相邻日增值最大为47.7 μg/m3(12月5-6日),日减值最大为48.3 μg/m3(11月23-24日).
图 3为2016年泸州城区四季6个污染等级天数占相应季节总天数的百分比.夏季的优良天气最多,比例为90.3%,污染天数比例不到10%,且全是轻微污染.春秋季优良天数的比例分别达67.4%、66.2%,轻微污染和中度污染天数的比例分别为32.6%,33.8%,且都未出现重度污染与严重污染情况.冬天是污染最严重的季节,优良天数比例不到50%,污染天数比例高达51%,重度污染及严重污染等级天气情况均有出现.
PM2.5与PM10质量浓度相关性分析如表 1所示,全年相关系数r为0.955(p < 0.05),相关性有统计学意义,两者变化规律具有相似性.全年PM2.5/PM10的日平均比值0.74,说明2016年大气可吸入颗粒物以PM2.5为主,对人群健康危害较大(同质量浓度PM10中PM2.5占比越大,对人体健康的危害越大). PM2.5/PM10比值受季节影响明显,春、夏、冬季的相关系数明显高于秋季.四季PM2.5/PM10的日平均比值的变化范围为0.73~0.83,均值为0.74,高于方丹飞等[20]在合肥(0.63)、岑世宏[21]在京津唐地区(0.50)的研究结果,低于李敏等[22]在上海(0.90)的研究结果,与陈林等[23]在重庆(0.68)、章熙锋等[24]在绵阳(0.70)、苏志华等[15]在贵阳(0.72)的结果接近.
图 4为2016年不同季节PM2.5质量浓度逐时变化情况,细颗粒物质量浓度逐时变化范围较大,从全年四季看,一天中PM2.5质量浓度在23:00-24:00达到峰值,出现晚上21:00至次日2:00高,清晨7:00-9:00、下午14:00-17:00低的特点.质量浓度明显攀升的拐点出现在傍晚18:00-20:00,这与章熙锋等[24]研究绵阳的污染特征类似,中午11:00-13:00与傍晚18:00-20:00是上下班高峰期,交通扬尘和尾气对细颗粒物质量浓度有明显贡献.波谷出现在下午14:00-17:00与清晨6:00-7:00.
不同季节大气细颗粒物逐时变化规律存在一定差异,冬季一天内PM2.5小时均值随时间变化最大达120 μg/m3(2016年1月6日),其次为春、秋季,夏季最为平稳.春、夏、秋季PM2.5质量浓度变化规律总体呈现晚上22:00至次日1:00高,下午15:00-17:00低的特点.冬季为晚上21:00至次日1:00高,清晨7:00-9:00低,白天质量浓度明显低于晚上质量浓度.泸州为典型的山地城市,城区被长江、沱江所分割,地形起伏、山水相间.夏季降雨多,冬季少,湿清除过程对颗粒物的作用存在差异;冬季静风频率、逆温频次以及雾罩日数多于其他季节,不利于污染物的扩散输送;夏、秋季日照辐射充足,对流活动强,边界层较高,污染物垂直扩散能力较强,冬季边界层高度低,边界层较稳定,污染物扩散较弱[25].
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泸州城区PM2.5污染存在较明显的周末效应.全年PM2.5工作日均值平均质量浓度为62.7 μg/m3,周末日均值平均质量浓度为69.5 μg/m3.从周末与工作日PM2.5质量浓度日均值分析,全年52周中67.3%的周末日均值高于同周工作日日均值,7.7%周末日均值与同周工作日的日均值持平,25.0%的周末日均值低于同周工作日日均值,这与周俊佳等[11]对福州市区污染物排放规律研究恰好相反.泸州PM2.5“周末效应”体现在周末下午17:00开始,PM2.5质量浓度急剧上升,一直持续到凌晨1:00,达到高峰.这可能与泸州市城区道路狭窄,周末出行造成交通拥挤,车辆处于怠速,汽油燃烧不充分,排放尾气中细颗粒物大量聚集于城区,晚间大量烧烤摊点油烟排放等因素有关.
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根据空间差异率,研究得出4个研究区域的质量浓度差异程度. 图 5为各站点相互关联的COD值分布图. 图 6为4个站点的PM2.5质量浓度分布图,污染物质量浓度南差北好,站点1(九狮山,对照点)平均空气质量最好,站点4(小市上码头)平均空气质量最差. 2016年市区PM2.5平均质量浓度为64.4 μg/m3,对照点PM2.5平均质量浓度为55.6 μg/m3.对照点与站点4(小市上码头)的差异最大(COD=0.56),站点2(市环监站)与站点3(兰田宪桥)的差异最小(COD=0.07).
2.1. 整体污染情况
2.2. 季节变化和日变化
2.3. 污染物PM2.5“周末效应”分析
2.4. 污染物PM2.5空间分布特征
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(1) 2016年泸州PM2.5年均质量浓度为64.4 μg/m3,呈现出冬季高、夏季低的特点.重污染天气集中在冬季,污染程度高,持续时间长.
(2) 城区PM2.5质量浓度比对照点高9 μg/m3,小市上码头与对照点差异最大,市环监站与对照点差异最小.
(3) 夏季细颗粒物PM2.5质量浓度日变化较为平稳,冬季细颗粒物质量浓度夜间高于日间. PM2.5质量浓度呈现出工作日低,周末高的“周末效应”. PM2.5与PM10相关性有统计学意义,夏季PM2.5 / PM10比值最高.