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空气质量的优劣程度与一个城市的综合竞争力密切相关,直接影响到投资环境和居民健康,因此越来越受到政府和公众的关注. 城市化过程是发展中国家实现现代化的必经之路,但是该过程往往会导致环境污染加剧,大城市工业集中、人口密集、大量消费化石燃料,而高密度的建筑群又不利于大气污染物的扩散,因此容易发生严重的空气污染.
近年来,我国多地多次出现空气污染事件,国内学者在空气污染特征及其影响因素方面进行了大量研究,研究结果表明,大气污染物的时空分布及其浓度不仅与污染源的分布、类型和排放量有关,还与地形、气象条件等密切相关[1-2]. 重庆地处四川盆地边缘的丘陵低山地带,中心城区位于“两江”(长江和嘉陵江)和“四山”(缙云山、中梁山、铜锣山和明月山)之间的槽谷地带,平均风速小,相对湿度较高,地理气象条件不利于大气污染物的扩散,加之传统的重工业城市和资源禀赋较差,其空气质量一直受到广泛关注. 根据环境保护部统一部署和要求,重庆中心城区作为全国首批74个城市(京津冀、长三角、珠三角等重点区域以及直辖市、省会城市和计划单列市)之一,自2013年开始实施《环境空气质量标准》(GB3095—2012)、《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 663—2012),并向社会发布PM2.5等大气污染物的实时浓度、空气质量指数(AQI)等信息. 2013年至2017年重庆市以中心城区为重点实施新一轮“蓝天行动”,控制燃煤及工业废气污染、城市扬尘污染、机动车排气污染及餐饮油烟机挥发性有机物污染,增强大气污染监管能力,2018—2020年重庆实施贯彻国务院打赢蓝天保卫战三年行动计划方案,以中心城区和渝西片区为重点控制区,着力优化调整“四个结构”,强化“四控两增”措施,大幅减少主要大气污染物排放量,协同减少温室气体排放. 2020年重庆市空气质量优良天数达到333天,全市空气质量普遍有所改善,中心城区空气质量持续改善,但是距离重庆市的新要求和社会的新期待还有差距,国家生态文明建设、长江经济带和“一带一路”发展战略,均对空气质量提出了较高的要求. 目前对重庆地区大气污染研究大多集中于特定大气污染物、较短时段或较小区域空气污染的相关分析[3-6],对于中心城区空气污染较长时段的综合分析较少,本研究利用重庆中心城区环境空气质量监测数据以及气象站观测数据,运用统计方法,对中心城区2013—2020年空气污染特征进行了分析,并就常规气象要素对中心城区主要大气污染物浓度的影响进行了探讨,以期为空气质量预报和空气污染预警提供参考,为有关部门制定防治大气污染与保护城市生态环境的决策提供科学依据.
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本研究所用空气质量监测数据来源于中国环境监测总站官网(http://www.cnemc.cn/)及重庆市生态环境局官网(http://sthjj.cq.gov.cn/),监测污染指标6项:PM10,PM2.5,SO2,NO2,CO和O3. 所用的气象数据为重庆中心城区沙坪坝气象站(国家基本气象站)观测数据,日值数据时段为2013年1月1日—2020年12月31日,气象观测日值数据与空气质量监测日值数据统计时段相同.
本研究对季节的划分:春季3—5月,夏季6—8月,秋季9—11月,冬季1—2月、12月.
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根据环境保护部发布的《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)行业标准,按照AQI大小,将空气质量分为一级优(0≤AQI≤50)、二级良(51≤AQI≤100)、三级轻度污染(101≤AQI≤150)、四级中度污染(151≤AQI≤200)、五级重度污染(201≤AQI≤300)、六级严重污染(AQI>300).
图 1为2013—2020年重庆中心城区首要污染物分布. 由图 1可见,重庆中心城区2013—2020年空气质量以良为主,未出现严重污染;首要污染物主要为PM2.5,其次为O3,SO2和CO未成为首要污染物;污染日(AQI>100)首要污染物主要为PM2.5,其次为O3;重度污染日首要污染物基本为PM2.5. 由此可见,2013—2020年影响重庆中心城区空气质量的大气污染物主要为PM2.5和O3.
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按照《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)行业标准,PM2.5日均质量浓度超过75 μg/m3,其空气质量分指数IAQI超过100,统计中视为当日PM2.5超标,O3 8小时滑动平均(O3_8h)日最大质量浓度超过160 μg/m3或1小时平均(O3_1h)日最大质量浓度超过200 μg/m3,其空气质量分指数IAQI超过100,统计中视为当日O3超标.
图 2为2013—2020年重庆中心城区PM2.5、O3累计超标天数月分布. 由图 2可见,PM2.5污染、O3污染均呈现出明显的季节差异,PM2.5超标天数呈“冬高夏低”特征,超标日主要出现在初春、秋末和冬季,其中冬季最为严重,尤其是1月,其次为12月,夏季很少出现PM2.5超标现象;O3污染以轻度污染为主,超标天数呈“夏高冬低”特征,超标日主要出现在春末、夏季和初秋,其中夏季最为严重,尤其是8月,其次为7月,中度及以上污染日主要出现在6—8月.
据统计,2013—2020年重庆中心城区4—10月有出现同一天PM2.5和O3均超标(双超标)的情况,其中9月出现双超标的天数最多.
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图 3为2013—2020年重庆中心城区PM2.5和O3超标天数逐年变化. 由图 3可见,重庆中心城区PM2.5超标天数2013—2020年总体呈下降趋势;O3超标天数2013—2015年呈逐年减少的趋势,2016年略高于2015年,2016—2018年呈逐年增加趋势,2019年和2020年较2018年略有减少. 从各年超标天数来看,重庆中心城区2013—2016年PM2.5超标天数各年均明显高于O3超标天数,2017年PM2.5超标天数略高于O3超标天数,2018—2020年O3超标天数均较明显高于PM2.5超标天数. 由此可见,2013—2020年重庆中心城区PM2.5污染总体呈减弱趋势,而O3污染问题近年来日益凸显.
2.1. 空气质量总体概况
2.2. 空气污染的季节变化特征
2.3. 空气污染的年变化特征
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城市空气质量的好坏与气象条件关系密切,在不同的气象条件下,同一污染源排放所造成的地面污染物浓度可相差几十倍甚至几百倍,这是由于大气对污染物的稀释扩散能力随着气象条件的不同而发生巨大变化的缘故,空气污染往往发生在不利的气象条件下.
近年来,影响重庆中心城区空气质量的大气污染物主要为PM2.5和O3. PM2.5在大气中含量的增加导致能见度降低[7],影响生活、交通和城市景观,另外对农作物产量和生态系统也有影响,相对较粗颗粒,PM2.5颗粒粒径更小,比表面积更大,在环境中滞留的时间更长,吸附的有害物质更多,更易进入人体支气管和肺泡区,对人体健康的危害更大[8]. O3作为重要的温室气体和大气强氧化剂,在对流层化学物质循环中扮演着重要的角色,它具有很强的反应活性,可直接损伤人体呼吸道、皮肤、眼睛和免疫系统等,直接伤害植物叶片,导致森林死亡及农作物减产,对流层臭氧尤其是近地面臭氧浓度的增加严重影响着人类健康、生态环境,同时也威胁着区域气候变化[9].
由于PM2.5和O3的生成机制有较大差异,气象因子对PM2.5和O3浓度的影响有较大的不同,在此就气温、风、相对湿度、气压和降水等常规气象要素对PM2.5和O3浓度的影响分别进行分析. 2020年受疫情影响污染源排放变化较大,因此本研究仅用2013—2019年的资料就气象因子对PM2.5和O3浓度的影响进行分析.
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空气中的PM2.5主要是由工业及人类生产生活排放产生的,包括化石燃料燃烧、机动车尾气排放、工业污染、道路扬尘和建筑扬尘等. 由图 2可见,重庆中心城区PM2.5污染呈现出明显的季节差异,主要出现在初春、秋末和冬季,其中冬季最为严重. 与北方城市不同,重庆没有采暖期和非采暖期之分,污染源排放没有较为明显的季节变化特征,因此PM2.5污染的季节差异主要与本地地理气候环境有关.
对2013—2019年全年和各季节重庆中心城区PM2.5日均浓度与日平均气温、日最高气温、日最低气温、10 m高度平均风速、日降水量、日平均相对湿度(由于降水对PM2.5有沉降、稀释作用,而降水时空气相对湿度很高,故在此仅选取无降水日的相对湿度进行平均)、日平均气压、24 h变压(当日日平均气压与前一日日平均气压的差值)等气象要素的相关性进行了分析,结果列于表 1. 由表 1可见,从全年来看,PM2.5日均浓度与气温、平均风速、降水量、24 h变压呈负相关关系,与气压呈正相关关系,无降水情况下与相对湿度呈正相关关系,各相关系数均在α=0.01水平上有统计学意义;从各季节来看,春季PM2.5日均浓度与平均风速、降水量、24 h变压呈负相关关系,各相关系数均在α=0.01水平上有统计学意义;夏季PM2.5日均浓度与降水量、24 h变压呈负相关关系,无降水情况下与平均相对湿度呈正相关关系,各相关系数均在α=0.01水平上有统计学意义;秋季PM2.5日均浓度与平均风速、降水量、24 h变压呈负相关关系,各相关系数均在α=0.01水平上有统计学意义,其中与降水量的相关最为显著;冬季PM2.5日均浓度与平均风速、降水量、24 h变压呈负相关关系,与最高气温、平均气温呈正相关关系,无降水情况下与平均相对湿度呈正相关关系,各相关系数均在α=0.01水平上有统计学意义,其中与平均风速的相关最为显著,冬季PM2.5平均浓度与冷空气活动频率以及强度密切相关.
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对流层臭氧作为重要的痕量气体成分,除少量来自平流层的输入外,主要是由人类活动产生的氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)等前体物在光照下经过光化学反应生成[10],气象条件对臭氧的光化学反应、扩散和传输有重要影响.
近年来,我国臭氧污染问题日益凸显[11],对于气象因子对O3浓度的影响,国内学者进行了大量研究,从研究结果来看,太阳(紫外)辐射、气温、相对湿度等气象要素是影响O3浓度的重要因素,城市高浓度的O3往往形成于强太阳辐射、高温、低湿的天气下,但不同地区风等气象要素对O3浓度的影响不尽相同[12-15].
据统计,2013—2019年重庆中心城区首要污染物为O3的天数中O3_8 h占97.7%,O3_1 h仅占2.3%,以下对O3_8 h浓度与各气象要素的相关性进行分析.
从日变化来看,重庆中心城区近地面臭氧浓度呈显著的单峰变化趋势,O3浓度夏季从08时左右开始出现升高趋势,其他季节从09时左右开始出现升高趋势,16时左右达到一天中的峰值,之后逐渐下降,夜间保持在较低水平[16]. 根据重庆中心城区臭氧的日变化特征结合过去的研究[17],利用2013—2019年中心城区O3监测数据及沙坪坝气象站的观测数据,对O3_8 h质量浓度与日最大紫外辐照度、日照时数、日最高气温、白天平均相对湿度(由于白天的降水对O3浓度有影响,而降水时空气相对湿度高,故在此仅选取白天08—20时无降水日的相对湿度进行平均)等气象要素的相关性进行了分析. 图 4为2013—2019年重庆中心城区O3_8 h质量浓度日最大值与日最大紫外辐照度、日照时数、日最高气温、白天平均相对湿度的散点图. 由图 4来看,O3_8 h质量浓度与紫外辐照度、日照时数、最高气温呈正相关关系,白天无降水时与平均相对湿度呈负相关关系,计算得到各相关系数绝对值均大于0.70,相关有统计学意义,其中O3_8 h质量浓度与最高气温的相关系数最高,超过0.80,相关极有统计学意义;太阳紫外辐射越强,日照时间越长,越有利于O3的光化学生成;总体来看O3_8 h质量浓度随着气温的升高而上升,当气温超过30 ℃时O3_8 h质量浓度超标现象开始增多,当气温超过35 ℃时O3_8 h质量浓度超标现象明显增多但离散度明显增大,表明O3_8 h质量浓度并不是完全随气温的升高而上升;O3_8 h质量浓度随相对湿度的增加而降低,相对湿度高于70%时O3_8 h质量浓度离散度明显减小且未出现超标现象,表明高湿对O3浓度有明显的减弱作用.
风对O3浓度的影响较为复杂,主要是因为风速较小时风对O3及其前体物的稀释扩散作用较小,对O3及其前体物的远距离传输作用也较小,风速较大时风对O3及其前体物的稀释扩散作用较大,对O3及其前体物的远距离传输作用也较大,因此风速较大时风向对O3浓度的影响更为显著. 从统计来看,2013—2019年重庆中心城区O3超标日白天10 m高度平均风速V≥2 m/s的比例仅占9.6%,O3超标现象大部分发生在低风速天气条件下.对白天10 m高度平均风速V≥2 m/s O3超标的个例进行分析,结果表明这些个例均出现在6—8月. 图 5为白天10 m高度平均风速V≥2 m/s O3超标日白天的风向玫瑰图. 由图 5可见,这些个例白天的主导风向主要在NW-N-NNE区间内,其次在ENE-E-ESE区间内.
白天的降水对O3浓度的影响主要表现在两个方面,一方面降水发生时云量较多,云层削弱了到达地面的太阳辐射,减弱了O3的生成,使O3浓度降低;另一方面降水发生时相对湿度大,水汽含量高,水汽通过反应消耗O3,使O3浓度降低. 统计表明,O3超标日白天有降水的天数仅占6.1%. 对这些个例进行分析,发现这些个例均发生在7月、8月,降水多为对流性降水,降水时间较短,16.7%的个例降水出现在13时之前,83.3%的个例降水出现在16时之后. 从统计来看重庆中心城区夏季O3平均小时浓度呈明显的“单峰型”变化规律,O3浓度08时左右开始上升,16时左右达到峰值,在13—19时保持较高值[18]. 为了研究白天不同时段发生的降水对O3浓度影响的差异,比较2018年8月11日与2018年8月3日这两个观测日O3浓度的变化,这两个观测日在最大太阳紫外辐照度、日照时数、最高气温、白天的平均相对湿度、白天10 m高度平均风速及白天的降水量等方面均较为接近(表 2),其O3小时质量浓度变化见图 6. 由图 6来看,两个观测日在降水开始后O3质量浓度均出现明显降低,但由于降水发生时段有所不同,当日的O3_8 h质量浓度值有较大差异,2018年8月3日白天的降水发生在15时到16时之间,降水开始后O3质量浓度降低,16时O3小时质量浓度已经降至125 μg/m3以下,当日O3_8 h质量浓度最大值为106 μg/m3,未超标,而2018年8月11日白天的降水发生在17时到18时之间,16时O3小时质量浓度接近200 μg/m3,14—17时各时段O3小时质量浓度均超过180 μg/m3,降水开始后O3质量浓度降低,当日O3_8 h质量浓度最大值为166 μg/m3,超过国家环境空气质量二级标准(HJ633—2012),这两个观测日O3_8 h质量浓度值差异较大,主要是因为白天的降水发生在不同的时段,使得O3浓度的变化发生了不同的改变. 由此可见,白天发生的降水对O3浓度有降低作用,但不同时段发生的降水对O3浓度变化的影响有所不同.
3.1. 气象要素对PM2.5浓度的影响
3.2. 气象要素对O3浓度的影响
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1) 从首要污染物来看,2013—2020年影响重庆中心城区空气质量的大气污染物主要为PM2.5和O3,重度污染日首要污染物基本为PM2.5.
2) 从季节变化来看,2013—2020年重庆中心城区PM2.5污染、O3污染均呈现出明显的季节差异,PM2.5超标主要出现在初春、秋末和冬季,其中冬季最为严重,尤其是1月,其次为12月;O3超标主要出现在春末、夏季和初秋,其中夏季最为严重,尤其是8月,其次为7月.
3) 从年变化来看,2013—2020年重庆中心城区PM2.5污染总体呈减弱趋势,而O3污染问题近年来日益凸显.
4) 从全年来看,PM2.5日均浓度与气温、风速、24 h变压、降水量呈负相关关系,与气压呈正相关关系,无降水情况下与相对湿度呈正相关关系;不同季节气象因子对PM2.5浓度的影响不尽相同.
5) O3浓度的变化受多种气象要素作用,太阳紫外辐射、日照时长、气温、相对湿度、风速、风向及白天有无降水等均对O3浓度产生影响;强太阳辐射、高温、低湿、低风速天气条件下容易形成高浓度O3,白天风速较大时主导风向在NW-N-NNE区间或ENE-E-ESE区间时也可能出现O3超标现象;白天的降水对O3浓度有降低作用,但不同时段发生的降水对O3浓度变化的影响有所不同.